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铁基催化剂应用于类芬顿反应研究取得新进展

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近日,郭新闻教授、李克艳副教授所在研究团队在长期深入研究铁基类芬顿催化剂的基础上,发现石墨相氮化碳g-C3N4锚定的原子簇和单原子铁催化剂可以在温和条件下高效降解各种模型有机污染物。相关结果以全文形式发表于美国化学学会期刊ACS Nano, 2018, 12, 9441–9450 (IF=13.709)

 

在过去的几个世纪,工业化的高度发展给人类社会带来了空前的繁荣。然而,工业废水的排放对生态环境造成了极大的破坏,不仅直接危害人类的生命健康,而且严重影响社会的可持续发展,而有机化合物是工业废水中的主要污染物之一。芬顿法是一种高效处理难降解有机污染物的高级氧化技术,铁基催化剂因具有廉价、无毒、易分离和可重复使用性等优点,成为极具应用前景的多相芬顿催化剂。传统多相铁基催化剂催化效率较低,铁物种往往为大尺寸铁颗粒,暴露的活性位点数量很低。因此,设计合成新型高效的铁基催化剂对于提高有机污染物的降解效率至关重要。

近年来,原子簇和单原子催化剂成为催化领域的研究热点,然而制备高活性位点密度的原子簇和单原子催化剂仍然具有很大的挑战性。郭新闻教授团队与中科院大连化学物理研究所以及美国普渡大学合作,通过密度泛函理论计算预测了原子簇和单原子位点铁可以稳定在g-C3N4载体上,进而通过简单的一步热解法合成了高金属负载量18.2wt%)的FeNx/g-C3N4催化剂。该催化剂应用在光芬顿反应中可以高效地移除各种模型有机污染物(亚甲基蓝、罗丹明B、甲基橙和苯酚),并且表现出很高的稳定性,铁流失量仅为0.69 mg/L研究团队利用球差矫正电镜、同步辐射X-射线吸收技术、57Fe穆斯堡尔谱、X-射线光电子能谱等多种手段细致研究了催化剂的组成、结构及其与催化活性之间的关系。研究团队认为g-C3N4载体中高含量的氮原子可以提供足够的锚定位点稳定铁原子簇和单原子位点,提出了Fe-Nx稳定结构的存在,并详细评价了Fe-Nx在催化降解反应中的活性。该工作在合成和表征Fe-N-C类催化剂方面的结果对于设计制备高密度活性位点的原子簇和单原子催化剂具有指导和借鉴意义。

博士生安素峰和美国普渡大学张光辉博士为该文章的共同一作,研究工作得到了国家自然科学基金和中央高校基本科研业务费的支持。

   

(文章链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.8b04693

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