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单分子催化H2/O2等离子体反应高效合成高纯H2O2

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过氧化氢(H2O2)是重要的绿色氧化剂,用途广泛。其中,高纯H2O2(电子级)作为电路板清洁剂对电子信息工业具有重要意义。然而,利用现有的工业生产方法蒽醌法以及当前正在热点开发的贵金属催化H2/O2直接合成法,都不能直接得到高纯H2O2产品。而通过提纯和浓缩生产高纯H2O2危险性大且能耗高。

郭洪臣教授团队易颜辉讲师一直致力于H2/O2等离子体法直接合成高纯H2O2的研究。前期研究表明H2O2主要通过自由基链终止反应机理生成(Angew. Chem. Int. Ed., 2013, 52, 8446-8449),安全性高;通过设计列管式反应器,达到小规模放大合成,得到了浓度为65 wt%的高纯H2O2AIChE. J., 2014, 60, 415-419);此外,进一步优化反应条件,选择性地活化H2可提高H2O2选择性,得到浓度为90 wt%的高纯H2O2Chem. Eng. J., 2017, 313, 37-46)。然而,低产率和高能耗仍是制约等离子体合成H2O2应用的关键。

最近,该团队在提高H2O2收率和降能耗方面取得重要进展。通过实验发现ArH2O分子共同参与的H2/O2/Ar/H2O等离子体反应可将H2O2收率提高140%,并且降低70%的能耗。Ar分子在等离子体条件下产生的亚稳态Ar*物种(1s5 1s3)可选择性地促进H2解离,从而加速中间态物种•HO2自由基的生成。H2O分子不仅能提高自由基反应•H + O2 → •HO2的速率系数,而且可以与•HO2自由基形成HO2•H2O复合物,该复合物可显著提高•HO2 + •HO2 → H2O2 + O2的反应速率系数,进而加速合成H2O2,降低能耗。Ar分子和H2O分子起到了催化剂的作用,该研究首次提出了等离子体条件下ArH2O的单分子催化效应。相关成果发表于AIChE Journal, 2018, 64, 981-992,论文第一作者易颜辉讲师,通讯作者郭洪臣教授。

 

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