易颜辉副教授制氢研究新进展—Nature Chemical Engineering
氢能源被认为是实现碳中和的重要途径。氨（NH₃）作为一种零碳氢载体，其分解反应被认为是原位制氢的潜在方案。然而，热催化条件下氨分解仍需400–600°C的高温，且主要依赖昂贵的 Ru 催化剂。
基于课题组设计高效氨分解廉价合金催化剂的前期研究基础（易颜辉*，等，AIChE J., 2019, 65, 691，Chem. Eng. Sci., 2024, 283, 119449 ），近日大连理工大学易颜辉副教授联合马萨诸塞大学洛厄尔分校车芳琳副教授在 Nature Chemical Engineering 上发表论文，提出了一种结合微观动力学建模与可解释机器学习的多尺度催化设计框架，实现了在低温下利用非热等离子体进行高效氨分解产氢，并显著降低对贵金属的依赖。
传统 Ru 催化的氨分解虽具有较高活性，但受限于动力学障碍（图1），N–H 键断裂与 N≡N 键形成均需高活化能。替代 Ru 的廉价金属（Ni、Fe、Mo、Cu等）通常活性较低，需更高温度来弥补动力学劣势，同时面临烧结与失活问题。
图1
研究团队采用非热等离子体，NTP作为辅助能量源，通过电场激发产生电子、自由基及振动态分子，可在常压和较低温度下提供额外的反应路径，实现对惰性分子的活化。通过建立微观动力学模型（图2），解析出等离子体场中，不同催化剂表面振动激发态物种、自由基物种及表面Eley-Rideal机理对氨分解反应的贡献。
图2
结果表明，等离子体激发与催化表面反应的协同作用改变了传统“活性火山曲线（volcano plot）”的最优催化剂分布，热催化催化剂的最佳金属-氮结合能为0.95eV，而等离子体催化的佳金属-氮结合能降低至为0.51eV，即最佳的单金属催化剂从Ru调变至Co，为低成本材料提供新的活性区间。基于此通过设计实验验证了在等离子体场辅助条件下，最佳催化剂的金属-氮结合能从热催化的0.95eV降低至等离子体催化的0.54eV，如图3所示。
图3
为开发更高效的廉价催化剂，研究构建了一个基于d-带理论的机器学习模型，来加速筛选二元合金催化剂中满足金属-氮结合能为0.51-0.54 eV 的催化体系，如图4所示。模型共筛选出超过3300种二元合金催化剂，预测Fe3Cu、Ni3Mo、Ni7Cu、Fe15Ni 等合金催化剂具有高催化活性。进一步通过实验验证了上述催化剂的催化性能，并通过优化反应器从工程上降低制氢能耗，以使得制氢成本≤1美元/公斤。
图4
上述成果以“Interpretable machine learning-guided plasma catalysis for hydrogen production”为题发表于Nature Chemical Engineering, 2025, 2, 699.
第一作者：博士生Saleh Ahmat Ibrahim和孟圣砚
通讯作者：易颜辉，车芳琳
论文链接：https://www.nature.com/articles/s44286-025-00287-7
