沸石膜因具有规整的孔道结构、优异的热稳定性与化学稳定性、理想的机械强度及良好的催化活性，在分离、催化、传感和防腐等研究领域具有重要的潜在应用价值。为保证生长过程晶体充足的生长动力，目前制备沸石膜的温度普遍较高（通常>100℃），由此导致反应必须在密闭高温高压反应釜中进行，这无疑增加了制膜难度、生产能耗与设备成本，同时自生压条件还需考虑操作的安全性问题。近年来，通过热回流、微波加热及使用高活性硅源的方式，研究学者们可将沸石膜的合成温度进一步降低，而无外加能量下实现沸石膜的室温可控合成具有重大的经济和环境效益，但仍面临巨大挑战。

近日，精细化工国家重点实验室刘毅教授团队在化学领域Top期刊Journal of American Chemical Society上发表了题为“Room-Temperature Synthesis of Zeolite Membranes toward Optimized Microstructure and Enhanced Butane Isomer Separation Performance”的研究论文，并被遴选为当期封面文章（Supplementary Journal Cover）。该工作开发了一种低温MFI沸石膜制备新技术（图1）：通过调节前驱液老化及氟化铵引入来配制高活性凝胶液，以此为营养源进行晶种层的外延生长，首次成功在室温条件下制备了连续致密的纯硅MFI沸石膜。得益于氟离子的矿化效应以及室温下更为可控的成核与生长动力学，MFI沸石膜的晶间界结构及膜厚得以精细调控，其n-/i-C₄H₁₀分离性能也得到极大提升。气体渗透结果（图2）表明，最优测试条件下，室温制备MFI沸石膜的n-/i-C₄H₁₀选择性接近100，n-C₄H₁₀渗透通量高达5.2×10^-7 mol·m^-2·s^-1·Pa^-1，为目前文献报道最高值。同时，亦成功在室温条件下制备了高度b-轴取向且无孪晶的MFI沸石膜。该工作为简便、高效调控分子筛膜微结构，并实现进一步性能提升提供了新思路。

图1. 室温外延生长制备高性能纯硅MFI沸石膜示意图

图2. 室温外延生长制备MFI沸石膜的气体分离性能

论文第一作者为大连理工大学化工学院刘益博士后，通讯作者为大连理工大学刘毅教授。该研究得到了国家自然科学基金、中国博士后科学基金、辽宁省兴辽英才计划项目、霍英东教育基金会、国家自然科学基金创新研究群体科学基金、大连市科技创新基金和中央高校基本科研业务费专项资金的资助支持。

文献详情：

Yi Liu, Sixing Chen, Taotao Ji, Jiahui Yan, Kaishi Ding, Shengyan Meng, Jinming Lu, and Yi Liu^*. Room-Temperature Synthesis of Zeolite Membranes toward Optimized Microstructure and Enhanced Butane Isomer Separation Performance, J. Am. Chem. Soc., 2023, DOI: 10.1021/jacs.3c00009.

链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c00009