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高效光/电催化应用研究取得新进展

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随着社会经济的快速发展,化石能源的过度消耗,导致了全球性的能源和环境危机。为探索新能源的可持续发展,基于光催化与电催化研究引起了学术界的广泛关注。

我校精细化工国家重点实验室孙立成院士团队的侯军刚教授在该领域取得重要进展。对太阳能进行转换是缓解能源和环境问题的一种非常有前景的方法。光电化学(PEC)水分解是有效利用太阳能的方法之一。但是光电极上光收集,光生电荷分离和转移及反应动力学缓慢和太阳能-氢气转换效率低等问题限制了PEC的应用及发展。作为PEC水分解应用的潜在光电极,氮氧化物具有较窄的带隙和合适的带隙位置。同时,有序体系结构也存在优异的潜在优势,可以通过调节一维、二维和三维纳米结构来有效调节PEC性能。为了促进光生电荷在PEC中的利用,异质结工程已成为抑制光生电子和空穴复合、优化PEC性能的有效方法。

侯军刚教授等人以“Conformal Macroporous Inverse Opal Oxynitride-Based Photoanode for Robust Photoelectrochemical Water Splitting”为题在Journal of the American Chemical Society上发表最新研究论文。在可持续的能源转换系统中,光电化学(PEC)分解水至关重要。然而,同时调控光捕获和电荷传输以改善PEC性能是一个巨大的挑战。为了解决这一关键挑战,团队组装了一个超薄的基于氮化碳的插层反蛋白石结构3DOM CsTaWO6-xNx 异质结光阳极。通过实验及密度泛函理论计算,BCN/CsTaWO6-xNx的紧密界面促进了光生电荷的分离和转移,从而增强了PEC水氧化性能。

 

此工作的研究亮点如下:

(1) 首次合成了在FTO基底上生长的三维有序大孔反蛋白石结构(3DOM) CsTaWO6-xNx阵列,然后形成了超薄的硼掺杂氮化碳均匀插层3DOM CsTaWO6-xNx反蛋白石结构异质结阵列(BCN/CsTaWO6-xNx)

(2) 反蛋白石结构BCN/CsTaWO6-xNx异质结阵列光阳极具有高达88%的载流子分离效率,在1.6 V vs. RHE电压下在模拟AM 1.5G光照下可实现4.59 mA cm-2的高电流密度,分别比CsTaWO6-xNx阵列和粉体电极大3.4倍和17倍。在BCN/CsTaWO6-xNx碱性介质中,在400 nm时入射光照射下光电转换效率为32%,并且具有出色的PEC水分解稳定性。

(3) 密度泛函理论计算表明,反蛋白石结构BCN/CsTaWO6-xNx异质结阵列光阳极的紧密界面优化了电荷的分离和转移,从而提高了固有的水氧化性能。

(4) 该工作阐明了3DOM架构和异质结构的重要性,有利于促进优异的PEC水分解应用和发展。

此工作对宏观和纳米尺度进行调控促进了BCN/CsTaWO6-xNx光阳极光生电荷的分离和转移,提高了的高效PEC水氧化。此外,合成的光阳极具有优异的光稳定性。该工作阐明了3DOM架构和异质结构的重要性,有利于促进优异的PEC水分解应用和发展。

研究成果发表在J. Am. Chem. Soc. 2021, 143, 7402-7413。论文第一作者为大连理工大学冉蕾博士、邱实和翟潘龙博士生,通讯作者为侯军刚教授。

文章链接https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c00946.

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