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高效光/电化学分解水的能源催化材料

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   随着社会经济的快速发展,化石能源的过度消耗,导致了全球性的能源和环境危机。为探索新能源的可持续发展,光/电化学分解水是从根本上解决能源危机和环境污染的理想途径之一。近期,精细化工国家重点实验室孙立成院士团队的侯军刚教授在此领域取得了一系列创新研究成果。

为了解决半导体材料的电子空穴传输和分离问题,他们共同开发了二维介孔In2O3–x/In2S3原子层异质结光电极,其光阳极在1.23 V vs RHE电位下达到了1.28 mA cm-2的光电流密度,相比于单一In2S3以及块体In2S3均有了大幅度的提高。通过瞬态吸收光谱的表征表明In2O3–x/In2S3原子层异质结相比于单一In2S3原子层的激发电荷寿命得到了很大地提高,从而证明了In2S3In2O3–x界面间的有效电荷转移。密度泛函理论计算表明In2S3In2O3–x原子层的电子结构均发生了很大的变化,证明了异质界面间的强力耦合,从而保证了高效的界面间电荷传递(Adv. Energy Mater. 2018, 8, 11701114; Adv. Energy Mater. 2017,7, 1700171; Nano Energy, 2017, 32, 59).

为了解决电催化材料的电荷传输问题,他们构筑了由氮掺杂碳层,铜钴合金和缺陷态铜钴氧化物半导体复合阵列,其NC/CuCo/CuCoOx核壳阵列在碱溶液中均表现出了优异的电催化析氧和析氢性能,仅需要190 mV过电势达到10 mA cm-2的析氧电流以及112 mV过电势达到10 mA cm-2的析氢电流。更重要的是,将这种复合体阵列电极分别作为阳极和阴极进行全分解水反应时,仅需1.53V的电压便能够达到10 mA cm-2的电流密度并能在高电流密度下稳定长时间工作 (Adv. Fun. Mater. 2018, 28, 1704447; Small2017, 13, 1702018).

为了优化双金属硫化的电催化性能,研究人员利用双金属氧酸盐为前驱体合成了氧镶嵌的双金属异质硫化物纳米片阵列来进行高效的HEROER反应。其氧镶嵌的O-CoMoS表现出最优的电催化性能,仅分别需要97mV272mV过电势便能达到10mA cm-2HEROER电流密度。在两电极分解水体系中,O-CoMoS异质纳米片分别作为阳极和阴极能够在1.6V电压下达到10mA cm-2的电流密度。这项工作为开发新型高效电催化剂提供了一种新颖、有效的研究思路(ACS Catal. 2018, 8, 4612).

该系列研究工作得到了国家自然科学基金和大连理工大学“星海学者”人才培育计划的资助支持。

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