实验室新闻

基于主-客超分子组装体的高效光催化水氧化

时间:来源: 作者: 点击:

 

基于主-客超分子组装体的高效光催化水氧化
(J. Am. Chem. Soc. 2015, DOI: 10.1021/jacs.5b01924)
        太阳能光解水制氢由氧化水产氧和还原质子产氢两个反应耦合而成,然而水氧化反应涉及四个电子和四个质子转移以及O-O键的形成,其发展明显滞后于还原反应。传统的光催化水氧化体系包含捕光和催化两个组分,精细化工国家重点实验室孙立成教授团队的李斐副教授从动力学角度来优化组分间的电荷传递,提出将光敏剂和催化剂相连接,实现高效分子内电子转移的策略。我们在前期构建了光敏剂分子和催化剂分子共价连接的光敏剂-催化剂超分子组装体(molecular assembly),但是这一体系的光稳定性较差(Angew. Chem. Int. Ed. 2012, 51, 2517)。目前我们通过主-客非共价联接的手段构建了新一代超分子组装体,使体系稳定性得到明显改善,在可见光产氧中创纪录的取得了84%(@450 nm)的光量子效率,而相应分散体系的光量子效率仅为10%。这一发现表明分子催化剂在太阳能转化中具有巨大的应用潜力,该研究成果最近在J. Am. Chem. Soc. (2015, DOI: 10.1021/jacs.5b01924)杂志上发表。
 
------分隔线----------------------------