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具有水氧化和水还原双重催化性能的高活性铜分子催化剂

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具有水氧化和水还原双重催化性能的高活性铜分子催化剂
(Angew. Chem. Int. Ed., 2014, 53, 13803-13807)
 
        高效、稳定、廉价的电解水产氢催化剂的研制是实现大规模电解水和光解水制氢亟需解决的关键科学问题之一。虽然近年来已有许多关于非贵金属光、电分解水产氢催化剂的报道,但已报道的分子催化剂大多在有机溶剂中催化产氢。关于在水溶液中高效电化学产氢的非贵金属分子催化剂的文献报道还很少。孙立成教授研究组的王梅教授在前期对于铁、钴配合物电化学催化产氢研究工作的基础上(Energy Environ. Sci., 2014, 7, 329), 设计合成了多齿吡啶-胺铜配合物,发现这类铜配合物是一种双功能水分解催化剂。在pH 2.5的水溶液中能够高活性催化酸性水溶液电解产氢,其产氢速率常数 (kobs) 可达10000 s−1;使用玻碳电极电压为–0.90 V电解水2小时,产氢TOF值为7000 h−1 cm−2,法拉第效率达到96%;同时该铜配合物还能够在pH 13的缓冲溶液中催化水氧化产氧,ηonset为350 mV,在+1.2 V下催化阳极电流密度达到3.0 mA cm2。通过模拟Cu(I)中间体,深入研究了催化产氢机理。关于铜金属配合物作为产氢分子催化剂的研究尚未见文献报道, 这一研究结果为研发基于铜的电解水催化剂开创了先例。研究结果发表在Angew. Chem. Int. Ed. (2014, 53, 13803-13807), 论文被选作Hot Paper.
 
 
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